山西煤化所在CO?加氫制備低碳烯烴中取得重要進展
近日，中國科學院山西煤炭化學研究所樊衛斌研究員/王森研究員團隊聯合大連化學物理研究所李旭寧研究員和挪威奧斯陸大學Unni Olsbye教授在CO2加氫制備低碳烯烴中取得重要進展，該成果發表于國際頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》。研究成果題為“Enhancement of CO2?Hydrogenation to Light Olefins by Developing a Higher Alcohols-Intermediate Route”，論文第一作者和第一單位均為中國科學院山西煤炭化學研究所。
以乙烯、丙烯為代表的低碳烯烴是生產塑料、橡膠等大宗化學品的關鍵原料。傳統生產低碳烯烴依賴于石油、煤炭等化石能源裂解與轉化，但該過程通常伴隨高能耗與大量碳排放。通過催化加氫的方式將CO2轉化為高附加值低碳烯烴，實現了從“碳排”到“碳用”的轉變，開辟了制備重要化學品的新路線。
目前CO2加氫制備低碳烯烴主要依賴兩種技術路線：費托反應路線CO2轉化率高，但產物分布受到ASF限制，低碳烯烴選擇性≤58%；甲醇中間體路線的總烴中低碳烯烴選擇性可達70%-90%，但CO2轉化率低并生成大量CO。兩者難以兼顧高轉化率、高選擇性和高收率，制約了工業化進程。針對此難題，團隊提出創新的“低碳醇中間體”路線：通過調控CO*的解離活化與非解離吸附過程，促進低碳醇生成，并在分子篩上脫水生成低碳烯烴。采用Na-CuFeOx/H-GeAPO-34復合催化劑在320 °C、4MPa反應條件下，實現CO2轉化率高75.1%，CO選擇性僅3.3%，收率突破至36.6%；穩定運行200h，展現了重要的應用潛力。
通過原位XRD、原位穆斯堡爾譜、原位紅外、球差電鏡等先進表征并結合理論計算，證實了具有親密金屬銅-碳化鐵界面相互作用的Na-CuFeOx氧化物能夠有效促進低碳醇的生成。同時，采用酸性較弱的H-GeAPO-34代替傳統H-SAPO-34，既保證低碳醇高效脫水生成烯烴，又避免了因酸性過強導致的烯烴過度加氫、氫轉移和芳構化等副反應，從而將碳原子最大限度引導至目標烯烴產物中。
這項研究不僅開辟了CO2高值化利用的新路線，也為設計下一代高效二氧化碳轉化催化劑提供了重要的理論依據和基礎數據。隨著可再生能源制氫成本的不斷下降，該技術有望為化工行業的低碳轉型提供強有力的技術支撐，助力“雙碳”目標的實現。
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