數據驅動指引鈉離子電池硬炭負極材料可控設計
作為電化學儲能領域的新星，鈉離子電池與鋰離子電池工作原理類似，都依賴離子在正負極之間的往復運動實現充放電。不同之處在于，鋰離子電池采用石墨做為負極材料，而鈉離子電池的負極則是硬炭材料。由于硬炭內部有序和無序區域并存，對于鈉離子來講，同時存在“高速公路”和蜿蜒曲折的“羊腸小道”，不同區域中鈉離子運動速度差異很大。因此，合理調控鈉離子快速受限制擴散貢獻的容量之間的大小及比例可滿足不同應用場景對鈉離子電池能量密度的需求。然而硬炭材料內部結構難以精準表征，碳層間隙和閉孔結構的差異難以準確描述，嚴重限制了人們對硬炭微納結構與電化學性能之間關系的理解。
近日，中國科學院山西煤炭化學研究所蘇方遠團隊（709）在硬炭材料構效關系研究方面取得重要進展?；?0余種商業硬炭的小角X射線散射（SAXS）提出分形維度作為硬炭結構無序性的描述符，反映了硬炭“紙牌屋”中紙牌的褶皺程度，并通過數據驅動方法建立了預測這一參數的模型，相關結果以《Fractal dimension revealed from SAXS as a descriptor of structural disorder in hard carbon anodes of sodium ion battery》為題發表于Chinese Chemical Letters期刊。數據集作為數據論文（Data Paper）以題為《A dataset on the structure and electrochemical performance of hard carbon as anodes for sodium-ion batteries》被New Carbon Materials期刊接收，并公開在Science Data Bank。同時該成果以“硬炭的電池性能構效關系認知”為主題，受邀參加第一屆寧德時代（CATL）零碳科技解決方案創新大獎賽并獲優秀獎。
在進一步分析中，研究團隊聚焦于分形維數（D）這一由小角X射線散射數據擬合獲得的新型結構無序度指標，發現其與斜坡區容量、平臺區容量及容量占比均有較強相關性，但分形維數在炭材料領域的實際物理意義尚不明確。小角X射線散射在表征無序炭材料內部的孔隙和碳層結構等方面具有明顯優勢，可提取硬炭孔徑、孔連通性、相關長度和分形維數等結構特征。709團隊對來自多種前驅體的83種硬炭樣品進行小角X射線散射表征，對結果依據Teubner-Strey模型擬合處理后構建了系統性數據集。為了實現精準調控，研究團隊引入數據驅動方法嘗試建立硬炭常規結構特征與分形維數D的關系。團隊篩選出基于XGBoost算法的機器學習模型具備最優泛化能力與解釋性，為實現理想硬炭結構的定向結構調控提供了量化依據。為了探尋分形維數的物理意義，研究還分析了不同分形維數硬炭的TEM。
SAXS跨尺度表征和結構參數示意圖
分形維數與儲鈉容量參數之間的關系
分形維數和無序程度的關系
分形維數的機器學習預測模型訓練結果
該系列研究工作結合多尺度結構分析和數據驅動方法，成功挖掘并驗證了分形維數作為硬炭微結構無序度指標的有效性，提升了對炭材料結構-性能關系的理解，對于推動鈉離子電池硬炭負極材料的可控設計具有重要指導意義。
（709課題組）
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